一、研究背景

超短脈沖的出現(xiàn)，為人們以高時(shí)間分辨研究微觀超快動(dòng)力學(xué)過(guò)程提供了可能，推動(dòng)了人們對(duì)光與物質(zhì)相互作用的理解。微觀范疇內(nèi)，分子轉(zhuǎn)動(dòng)過(guò)程時(shí)間尺度在皮秒量級(jí)，分子振動(dòng)過(guò)程時(shí)間尺度在飛秒量級(jí)。而原子、分子、固體中電子運(yùn)動(dòng)時(shí)間尺度為阿秒量級(jí)，需要阿秒寬度的超短脈沖對(duì)其進(jìn)行測(cè)量和研究。

2001年，P. Agostini小組產(chǎn)生了脈沖寬度250 as的13~19階高次諧波的阿秒脈沖串。同年，F(xiàn). Krausz小組得到了脈寬650 as的單個(gè)阿秒脈沖，標(biāo)志著超快研究進(jìn)入阿秒領(lǐng)域。其后20多年來(lái)，阿秒脈沖脈寬被不斷壓縮，國(guó)內(nèi)外的單個(gè)阿秒脈沖產(chǎn)生研究均取得重要進(jìn)展（見圖1）。2023年，美國(guó)科學(xué)家Pierre Agostini、德國(guó)科學(xué)家Ferenc Krausz和瑞典科學(xué)家Anne L’ Huillier被授予諾貝爾物理學(xué)獎(jiǎng)，以表彰他們?cè)趯?shí)驗(yàn)上產(chǎn)生阿秒脈沖串及單個(gè)阿秒脈沖，以及將阿秒脈沖用于研究物質(zhì)中電子動(dòng)力學(xué)過(guò)程的巨大貢獻(xiàn)。

相較于阿秒脈沖的產(chǎn)生，對(duì)其精確表征是深入研究和應(yīng)用的基礎(chǔ)，目前主流方法是通過(guò)阿秒條紋相機(jī)技術(shù)測(cè)量獲得阿秒條紋能譜，進(jìn)而從中提取阿秒脈沖的時(shí)域信息。此文先介紹阿秒條紋相機(jī)技術(shù)的原理，重點(diǎn)闡述基于阿秒條紋能譜的表征算法，最后對(duì)阿秒脈沖表征進(jìn)展進(jìn)行總結(jié)和展望。

圖1 單個(gè)阿秒脈沖產(chǎn)生技術(shù)的發(fā)展歷史

二、關(guān)鍵技術(shù)進(jìn)展

1、阿秒條紋相機(jī)技術(shù)

條紋相機(jī)技術(shù)最初被用于測(cè)量皮秒量級(jí)的超快光信號(hào)，利用隨時(shí)間變化的橫向電場(chǎng)偏轉(zhuǎn)光電子軌跡，將脈沖信號(hào)的時(shí)間信息轉(zhuǎn)換到探測(cè)器空間分布上，通過(guò)測(cè)量光電子的空間分布能夠反演待測(cè)脈沖隨時(shí)間的強(qiáng)度分布。為了測(cè)量時(shí)間尺度更短的阿秒脈沖，Itatani等于2002年提出將偏轉(zhuǎn)電場(chǎng)換成隨時(shí)間變化更快的飛秒激光場(chǎng)，用于阿秒脈沖的測(cè)量。在阿秒條紋相機(jī)中，阿秒脈沖電離氣體原子產(chǎn)生的光電子在紅外光場(chǎng)中加速，其光電子能量改變量由電離時(shí)刻的激光場(chǎng)相位決定。

自阿秒條紋相機(jī)技術(shù)提出以來(lái)，已有許多反演方法能從阿秒條紋譜中反演光譜相位，進(jìn)而重建阿秒脈沖時(shí)域波形，實(shí)現(xiàn)對(duì)阿秒脈沖時(shí)域表征。如用于阿秒脈沖重建的頻率分辨光學(xué)門技術(shù)（FROG-CRAB）、基于單頻濾波的寬帶阿秒脈沖表征算法（PROOF）、基于層析成像原理的層析算法（ePIE）、基于Volkov態(tài)的廣義投影算法（VTGPA）、將阿秒和紅外脈沖以參數(shù)化形式描述從而直接通過(guò)迭代優(yōu)化參數(shù)的反演算法（PROBP），以及將神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)、機(jī)器學(xué)習(xí)應(yīng)用于阿秒脈沖表征的算法等。

2、FROG-CRAB

2005年，Mairesse等基于強(qiáng)場(chǎng)近似理論，忽略中間激發(fā)態(tài)的相互作用，假設(shè)電子從基態(tài)直接電離到連續(xù)態(tài)，并考慮電子電離后只受到激光場(chǎng)作用即忽略離子勢(shì)對(duì)電子的影響，將成熟用于飛秒脈沖表征的FROG算法，發(fā)展為適用于阿秒脈沖測(cè)量的FROG-CRAB算法。2006年，Sansone等在實(shí)驗(yàn)上測(cè)量了阿秒條紋譜圖，并使用FROG-CRAB算法表征獲得了脈寬130 as的單個(gè)阿秒脈沖，之后該算法繼續(xù)拓展優(yōu)化并廣泛應(yīng)用于阿秒脈沖表征。

3、層析算法

在FROG-CRAB算法基礎(chǔ)上，為了克服其傅里葉變換帶來(lái)的精度和譜寬限制，并提高反演算法的迭代速度，Lucchini等將ePIE應(yīng)用于表征阿秒脈沖，并擴(kuò)展到反演紫外紫外的寬帶阿秒脈沖振幅和光譜相位。

不同于主成分廣義投影算法（PCGPA）或最小二乘廣義投影算法（LSGPA）等投影算法，層析投影算法放寬了對(duì)條紋相機(jī)測(cè)量能譜數(shù)據(jù)的頻率分辨率和時(shí)間延遲精度的要求，大大減小了實(shí)驗(yàn)測(cè)量和迭代計(jì)算中的數(shù)據(jù)規(guī)模，提高了反演速度和精度。ePIE與PCGPA和LSGPA的對(duì)比如圖2所示。

圖2 PCGPA、LSGPA和ePIE反演實(shí)驗(yàn)條紋譜圖結(jié)果對(duì)比

4、PROOF

為了克服中心動(dòng)量近似的局限性，Chini等于2010年提出基于單頻濾波的寬帶阿秒脈沖表征算法PROOF，該算法能夠在弱調(diào)制場(chǎng)（＜1012 W/cm2）條件下反演寬帶阿秒脈沖。相較FROG-CRAB，PROOF方法更為簡(jiǎn)潔，該方法只考慮單光子調(diào)制項(xiàng)，降低了反演復(fù)雜度，更適合寬帶光譜、弱光強(qiáng)調(diào)制的阿秒脈沖反演。如圖3所示，常增虎課題組于2012年報(bào)道了使用7 fs近紅外脈沖結(jié)合雙光學(xué)門技術(shù)，獲得55~130 eV超連續(xù)光譜，采用PROOF表征脈寬為67±2 as的單個(gè)阿秒脈沖，與FROG-CRAB反演結(jié)果互相印證。

圖3 67 as單個(gè)阿秒脈沖測(cè)量與表征

然而，PROOF采用的遺傳算法在迭代求解時(shí)需要大量算力及時(shí)間，且算法對(duì)諸多實(shí)驗(yàn)條件的適應(yīng)性討論較少。在PROOF算法單頻濾波的基礎(chǔ)上，國(guó)防科技大學(xué)趙增秀教授團(tuán)隊(duì)提出針對(duì)寬帶阿秒脈沖的快速反演算法（qPROOF），有助于在超短阿秒脈沖產(chǎn)生實(shí)驗(yàn)中，為調(diào)整色散補(bǔ)償和其他實(shí)驗(yàn)參數(shù)提供實(shí)時(shí)反饋。

5、VTGPA

Keathley等提出了基于Volkov態(tài)的廣義投影算法VTGPA，該算法根據(jù)躍遷振幅表達(dá)式直接計(jì)算條紋譜圖，并采用最小誤差函數(shù)進(jìn)行尋優(yōu)求解，避免了快速傅里葉變換對(duì)能譜數(shù)據(jù)中時(shí)間和能量采樣精度的限制以及數(shù)據(jù)插值的復(fù)雜過(guò)程。

當(dāng)阿秒脈沖譜寬延伸到軟X射線頻段時(shí)，產(chǎn)生和測(cè)量阿秒脈沖都會(huì)存在更復(fù)雜的物理過(guò)程。Gaumnitz等研究了多個(gè)束縛態(tài)電子電離對(duì)阿秒能譜的非相干貢獻(xiàn)，提出了多線VTGPA（ML-VTGPA）算法，并在實(shí)驗(yàn)上使用中紅外驅(qū)動(dòng)電場(chǎng)作用于氙氣得到覆蓋65~150 eV的寬帶阿秒能譜。最終反演得到τSXR=43±1 as的軟X射線波段超短阿秒脈沖，如圖4所示。

圖4 ML-VTGPA反演實(shí)驗(yàn)阿秒條紋譜及表征43 as單個(gè)阿秒脈沖

6、PROBP

基于強(qiáng)場(chǎng)近似理論，Lin小組提出針對(duì)寬帶阿秒反演的PROBP以及改進(jìn)的自相關(guān)PROBP（PROBP-AC），使用條紋能譜的時(shí)間自相關(guān)函數(shù)檢驗(yàn)重建阿秒脈沖的正確性。為了更符合寬帶光譜作用下電子光電離截面的實(shí)際情況，采用單電子近似計(jì)算躍遷矩陣元，并直接對(duì)躍遷振幅進(jìn)行積分計(jì)算，避免了引入諸多近似帶來(lái)的誤差。

PROBP方法通過(guò)數(shù)值實(shí)驗(yàn)，表明其對(duì)于軟X射線到水窗波段超寬帶阿秒脈沖和寬頻譜紅外電場(chǎng)的表征能力。但其采用B樣條插樣方法導(dǎo)致只能應(yīng)用于光滑變化的光譜相位，無(wú)法處理實(shí)驗(yàn)中常見振動(dòng)等機(jī)械因素導(dǎo)致的阿秒光譜相位跳變，且該算法依賴于實(shí)驗(yàn)上無(wú)紅外電場(chǎng)測(cè)量的阿秒脈沖光譜強(qiáng)度和紅外電場(chǎng)信息，對(duì)實(shí)驗(yàn)測(cè)量的噪聲較為敏感。

7、神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)與機(jī)器學(xué)習(xí)

近年迅速發(fā)展的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)為阿秒表征提供了新的思路。常增虎小組使用仿真阿秒條紋能譜及阿秒脈沖波形訓(xùn)練神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型，建立能譜和阿秒脈沖波形間的映射函數(shù)，然后再用于映射實(shí)驗(yàn)?zāi)茏V，以反演阿秒脈沖頻譜相位及時(shí)域波形。

神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)方法優(yōu)點(diǎn)在于通過(guò)大量仿真數(shù)據(jù)完成對(duì)模型的訓(xùn)練后，能夠以遠(yuǎn)優(yōu)于其他方法的速度反演實(shí)驗(yàn)條紋譜，但是其模型的映射過(guò)程缺乏清晰的物理圖像，而且對(duì)于含有復(fù)雜噪聲實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)重建結(jié)果的準(zhǔn)確性有待驗(yàn)證。

三、總結(jié)與展望

阿秒脈沖的表征算法在近二十年內(nèi)有了長(zhǎng)足發(fā)展，并仍有很大的發(fā)展前景。目前的反演算法主要集中于阿秒譜寬在數(shù)十至數(shù)百電子伏特范圍內(nèi)，隨著人們對(duì)原子分子內(nèi)殼層電子動(dòng)力學(xué)和更復(fù)雜材料、生物結(jié)構(gòu)研究的需求增加，以及高重頻、高能量、中紅外波長(zhǎng)驅(qū)動(dòng)光的發(fā)展和應(yīng)用，產(chǎn)生的超寬帶阿秒脈沖已經(jīng)從數(shù)十電子伏特，拓展至水窗波段，覆蓋了碳、氮、氧、氯等眾多元素K吸收邊，為了更準(zhǔn)確地表征阿秒脈沖脈寬及時(shí)域特征，繼而更深入應(yīng)用阿秒脈沖，對(duì)于超寬帶阿秒脈沖的表征算法仍需投入更多研究精力。

參考文獻(xiàn)： 中國(guó)光學(xué)期刊網(wǎng)

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